湘西某电解锰废弃场地土壤中重金属垂直分布特征及其修复效果评价

及其修复效果评价

许云海，邵军，黄逢秋，王欢欢，徐雪生，杨树锋*(湖南省地球物理地球化学勘查院，湖南长沙410116)[摘要]以湘西某电解锰企业高浓度Mn、Pb、Zn、Cr复合污染场地为研究对象，对修复前场地土壤、工程清挖后基坑底部与坑壁土壤、稳定化修复后土壤及场地周边地表水中pH、Mn、Pb、Zn、Cr进行了检测，采用美国环境保护署(USEPA)的人体暴露风险评价模型对稳定化修复后土壤与周边地表水中重金属进行了健康风险评价｡结果表明，场地修复前土壤中Mn、Pb、Zn、Cr总量分别超过《重金属污染场地土壤修复标准》(DB43/T1165-2016)中居住用地标准限值2.2、2.0、9.9、3.4倍。修复前场地土壤重金属Mn、Pb、Zn、Cr垂直分布特征各异，Mn随着土壤深度增加呈下降趋势，Pb则随着土壤深度增加呈上升趋势，Zn的垂直分布特征不明显，而Cr的垂直分布较均匀。稳定化修复后土壤中Mn、Pb、Zn与Cr总量与中性浸出液含量均未超标，河道清淤后地表水中重金属含量显著降低，且均未超过地表水环境质量标准(GB3838-2002)Ⅲ类标准限值。健康风险评价结果显示，场地修复后土壤与地表水的健康风险均在可接受范围内，土壤和地表水的总健康风险主要来源于非致癌物质Pb。[关键词]污染场地；重金属；分布特征；治理修复；效果评价[中图分类号]TQ[文献标识码]A[文章编号]1007-1865(2019)19-0146-05RepairEffectEvaluationandVerticalDistributionCharacteristicsofHeavyMetals

intheSoilofElectrolyticManganeseWasteSiteinXiangxi

XuYunhai,ShaoJun,HuangFengqiu,WangHuanhuan,XuXuesheng,YangShufeng*Hu’nanGeophysicalandGeochemicalExplorationInstitute,Changsha410116,China)Abstract:AhighconcentrationofMn,Pb,ZnandCrcombinedpollutionsiteinanelectrolyticmanganeseenterpriseinXiangxiwastakenastheresearchobject.Torepairafterdiggingfoundationpitatthebottomofthepreviousonesitesoil,engineering,soilstabilizationandthepitwallafterrepairandareasurfacewaterinthesoilpH,Mn,Pb,zincandCrweretested,ThehumanexposureriskassessmentmodeloftheUSenvironmentalprotectionagency(USEPA)wasusedtoevaluatethehealthriskofheavymetalsinsoilandsurroundingsurfacewaterafterstabilizationrestoration.TheresultsshowedthatthetotalamountofMn,Pb,ZnandCrinthesoilbeforethesiterestorationexceededthelimitvaluesof2.2,2.0,9.9and3.4timesinthestandardsofsoilremediationstandardsforheavymetalcontaminatedsites(DB43/T1165-2016),respectively.Beforerestoration,theverticaldistributioncharacteristicsofheavymetalsMn,Pb,ZnandCrinthesoilofthesitearedifferent.Mntendstodeclinewiththeincreaseofsoildepth,whilePbtendstorisewiththeincreaseofsoildepth.TheverticaldistributioncharacteristicsofZnarenotobvious,whiletheverticaldistributionofCrisrelativelyuniform.StabilizationinthesoilaftertherestorationofMn,Pb,zincandtotalCrandneutralleachingliquidcontentarenotoverweight,heavymetalsinsurfacewatercontentdecreasedsignificantlyafterriverdredging,andwerenotmorethansurfacewaterenvironmentqualitystandard(GB3838-2002)Ⅲclassstandardlimit.Theresultsofhealthriskassessmentshowedthatthehealthrisksofsoilandsurfacewateraftersiteremediationwereallwithintheacceptablerange,andthetotalhealthrisksofsoilandsurfacewaterweremainlyfromnon-carcinogenicPb.Keywords:pollutingthesite；heavymetals；distributioncharacteristics；governanceandrepair；effectevaluation近年来，随着城市化进程不断加快和产业结构化调整，我国由于工业企业的搬迁、停产或转业遗留了大量的重金属污染场地[1-3]

。按国家及地方相关规定，重金属污染场地在开发利用前，应先开展场地环境调查与健康风险评估，符合环保要求的场地可直接利用，不符合环保要求的场地需要进行治理修复，且经监测达到环保要求后，方可投入使用[4-5]。保靖县原化工二厂有多年生产历史，由于企业生产期间在场地堆存有大量废渣，导致场地土壤受到锰、铅、铬等重金属污染，产生了严重的生态环境风险。重金属作为一类持久性潜在有毒污染物，一旦进入土壤则不能被生物降解，土壤中重金属在植物体内积累，通过食物链进入人体，危害人体健康，且保靖县原化工二厂位于城市中心，临近南门河，[6-8]

所以场地再次利用之前急需治理修复。重金属污染场地的土壤修复技术主要包括工程修复、物理化学修复和生物修复[9-11]，根据保靖县原化工二厂场地污染实际情况，本研究选取了“工程清挖+异位固化/稳定化+安全填埋”相结合的土壤修复技术。该技术主要是通过添加固化剂/稳定化剂，与土壤中的重金属发生物理、化学作用，使土壤中游离态重金属变成固定态，降低重金属在环境中的迁移扩散，从而有效稳定控制污染土壤重金属对环境的影响[12-15]

。本研究以湘西某电解锰废弃场地为研究对象，对修复前场地土壤、工程清挖后基坑底部与坑壁土壤、稳定化修复后土壤及场地周边地表水中pH、Mn、Pb、Zn、Cr进行了检测，采用美国环境保护署(USEPA)的人体暴露风险评价模型对稳定化修复后土壤与周边地表水中重金属进行了健康风险评价｡判断该场地土壤修复是否符合环保验收标准，以期为湘西其它类似场地修复治理提[收稿日期][基金项目][作者简介]供理论依据。1材料与方法

1.1场地概况保靖县原化工二厂位于保靖县迁陵镇朝阳街道，地处县城中心(东经109°38´47\"，北纬28°42´14\")。保靖县原化工二厂建于1980年，1981年投入生产，先后从事电石加工、硅铁合金和锰铁合金生产，尤其是在硅铁合金和锰铁合金生产过程中产生的冶炼废渣大部分堆存于场地西侧坡体和坑洞以及南门河沿岸。废渣长久堆放受雨水冲刷浸淋作用，其中锰、铬等有害重金属进入场地土壤和周边水体中，对周边环境造成了污染，对周边居民的生活造成了影响。保靖县原化工二厂场地修复选择“工程清挖+异位固化/稳定化+安全填埋”相结合的土壤修复技术。针对高浓度锰、铬、铅和锌复合污染场地，采用硫化钠、膨润土和石灰作为稳定剂(投加量为3%)，该稳定剂通过物理化学反应使土壤中锰、铅、锌和铬等污染物质转化为低溶解性、低迁移性及低毒性物质，降低重金属浸出率，有效抑制其被植物摄取、向深层土壤甚至地下水迁移。1.2样品采集(1)土壤样品。根据《场地环境调查技术导则》(HJ25.1-2014)的规定，采用系统布点法和判断布点法相结合的方式加密布设采样点，采样单元面积为1600m2(40×40m网格)。2016年12月对保靖县原化工二厂进行了现场调查和土样采集，共采集了41个土壤样品。2018年9月完成工程清挖后，采用分层、等距离布点法采集基坑侧壁土壤样品20个，采用系统网格布点法采集基坑底部2019-08-12湖南省生态环境厅资助项目(湘环函[2017]275号)许云海(1991-)，男，湖南岳阳县人，硕士，研究方向为土壤污染与治理。*为通讯作者：杨树锋(1987-)，男，海南万宁市人，工程师，研究方向为土壤环境污染与治理。2019年第19期第46卷总第405期广东化工www.gdchem.com·147·土壤样品33个，2019年6月完成土壤修复工作后，采用系统网格布点法采集治理修复后土壤样品23个。每个土样由5~6个子样混合而成，采集深度0~20cm，每个样品重量为1500g，样品采集后装入聚乙烯袋，带回实验室。在实验室，将采集的土壤样品去除碎石和植物残体，风干，用木锤捣碎，四分法弃取，保留约500g的样品。将样品分为两部分，一部分过2mm尼龙筛；另一部分用研钵研磨成粉末，过100目尼龙筛，装袋备测。(2)地表水样品。地表水样品采集点位分别布设于南门河(场地上游S1、场地中游S2、场地下游S3)、南门河支流(入南门河前S4)、酉水河(南门河汇入酉水河上游S5和南门河汇入酉水河下游S6)。分别于场地修复前(2016年12月26日)和场地修复后(2019年6月28日)进行了水样采集，共采集水样样品12个。水样用硝酸处理过的塑料桶采集，采集后放入用HNO3清洗过的500mL聚乙烯瓶中，并加入5mL经一次蒸馏的浓硝酸进行固定，放入4℃的冷藏箱中保存。1.3重金属含量检测土壤重金属总量采用混合酸消解法。称取过100目尼龙筛的土样0.50g，加入10.00mL的混合酸(HNO3∶HCl∶HF=5∶3∶2)于微波消解系统加热消解。消解液中的重金属元素(Mn、Pb、Zn、Cr)含量采用ZA3003型原子吸收分光光度计测定。水样消解方法参照国标法进行，各取水样5mL至比色管中，然后分别加入王水与超纯水混合液5mL(王水∶超纯水＝1∶1)，置于电热板上浓缩至2mL左右，再用超纯水定容至25mL，采用火焰原子吸收光谱法测定Mn、Pb、Zn、Cr的含量。1.4健康风险评价1.4.1土壤健康风险评价1.4.1.1暴露量目前国内关于环境中重金属健康风险的评价主要采用美国国家环境保护署(USEPA)提出的土壤健康风险模型[16]。本研究采用此评价模型对稳定化修复后土壤中重金属的健康风险进行评价，土壤中重金属主要通过呼吸摄入、手-口摄入及皮肤接触进入人体，暴露人群分为儿童和成人。暴露量计算公式如下[17]：ADDing

ADDinhADDdermcInhREFEDBWATPEFcEFSAAFABSED106BWATcIngREFED

106BWAT(1)(2)(3)式中：ADDing为手-口摄入途径的土壤颗粒日均暴露量[mg·(kg·d)-1]，ADDinh为呼吸途径的日均暴露量[mg·(kg·d)-1]，ADDderm为皮肤接触途径的日均暴露量[mg·(kg·d)-1]。土壤中重金属通过三种暴露途径参数的取值具体见表1。表1暴露量计算公式中各参数含义及取值Tab.1Valuesandmeaningofdailyincalculationmodelsofheavymetals项目基础参数参数cED暴露行为参数EFBWAT非致癌手-口摄入呼吸摄入IngRInhRPEFAF皮肤接触SAABS含义重金属含量/(mg·kg-1)暴露年限(a)暴露频率/(d·a)-1

儿童取值实测浓度618016.2ED×3652007.61.36×109

0.228000.001cRcRigi1k2-1

成人取值实测浓度2418061.8ED×365100201.36×1090.0757000.001文献本研究[18][19][18][19][19][19][19][19][19][19]平均体重/kg平均暴露时间/d摄入速率/(mg·d)呼吸速率/(m3·d-1)颗粒物排放因子/(m3·kg-1)皮肤黏着度/(mg·cm)暴露皮肤面积/(cm·d-1)皮肤吸收因子(无量纲)1.4.1.2健康风险表征本研究所涉及的土壤中Mn、Pb、Zn、Cr均只有非致癌风险。非致癌风险的计算公式如下：HQij

m(7)ADDijRfDijnj1(4)(5)HIHQiji1式中：HQij为非致癌风险商，表征单一污染物通过单一途径的非致癌风险；ADDij为某一污染物在单一途径下的暴露量；RfD为参考剂量[mg·(kg·d)-1]，表示单位时间、单位体重摄取的不会损伤人体的污染物最大量。HI为所有途径所有污染物总非致癌风险之和。当HQ或HI＜1时，非致癌风险可忽略；HQ或HI＞1时，存在非致癌风险。表2列出了4种重金属元素在不同暴露途径下的RfD值[19]。表2重金属不同暴露途径的RfDTab.2RfDofdifferentexposurepathwaysofheavymetals暴露途径经口摄入呼吸吸入皮肤接触Pb3.50×10-33.52×10-35.25×10-4

Cr3.00×10-32.86×10-56.00×10-5

Zn3.00×10-13.00×10-16.00×10-2

Mn1.4×10-15×10-55×10-5

(8)式中：Rcig——化学致癌物(共k种化学致癌物)经饮水途径的平均个人致癌年风险(a)；Dig——化学致癌物i经饮水途径的单位体重日均暴露剂量[kg/(d·mg)]；qig——化学致癌物经饮水途径的致癌强度系数[kg/(d·mg)]，Cr6+、As，Cd的致癌强度系数41，15，6.1kg/(d·mg)；70——人类平均寿命(a)。1.4.2.3非致癌污染物所致健康危害的风险非致癌污染物所致健康危害的计算式为：nRnRigi1kcRig[1exp(Digqig)]/70

(9)nRig（Dig/RfDig70）106(10)式中：Rnig——非致癌物i经饮水途径的平均个人致癌年风险(a)；RfDig——非致癌物经饮水途径的参考剂量[mg/(kg·d)]；Mn，Pb，Zn，Cr6+的参考剂量分别为0.0014，0.140，0.3，41mg/(kg·d)。1.4.2.4总健康危害的风险(11)RTRcRnT

式中：R——总健康风险。1.5数据分析采用Excel2007和SPSS21.0进行数据处理与统计分析。1.4.2地表水健康风险评价1.4.2.1饮水途径的单位体重日均暴露剂量Dig为[20]

Dig2.2ci/70(6)式中：2.2——成人平均每日饮水量(L)；ci——化学致癌物或躯体毒物的浓度(mg/L)；70——人均体重(kg)。1.4.2.2化学致癌物所致健康危害的风险化学致癌物所致健康危害的计算式为：2结果与分析

2.1修复前场地土壤重金属含量与垂直分布特征修复前场地土壤pH、重金属含量统计结果如表3所示。从表3可知，修复前土壤pH的范围为6.18~12.38，Mn、Pb、Zn、Cr的范围分别为571.00~6390.00、59.80~830.00、87.10~5450.00、51.70~1740.00mg/kg。根据《保靖县城乡总体规划》(2011-2030)，该场地规划为二类居住用地，故保靖县南门河原化工二场遗留工业污染场地及周边区域土壤重金属总量浓度执行湖南省地方标准《重金属污染场地土壤修复标准》(DB43/T1165-2016)中居住用地·148·广东化工www.gdchem.com2019年第19期第46卷总第405期标准，场地修复前土壤中Mn、Pb、Zn、Cr总量分别超过标准限值2.2、2.0、9.9、3.4倍。根据WILDING[21]对变异程度的分类，变异系数大于36%为强变异，16%~35%为中等变异，小于15%为弱变异。场地土壤重金属的变异系数均大于36%，属于强变异，表明场地土壤中重金属空间分布不均匀，可能与场地堆放的废渣有关，这与李肇铸等人[9]的研究结果一致。表3修复前场地土壤pH、重金属含量Tab.3SoilpHandheavymetalcontentbeforerestorationpH均值标准差极小值中值极大值变异系数%标准/1.036.187.2312.3813.96Mn/(mg/kg)2145.151185.86571.002010.006390.0055.282000Pb/(mg/kg)421.89452.6859.80360.00830.00107.30280Zn/(mg/kg)359.08843.4187.10204.005450.00234.88500Cr/(mg/kg)135.41270.3051.7079.301740.00199.61400注：参考《重金属污染场地土壤修复标准》(DB43/T1165-2016)中居住用地标准。场地修复前土壤重金属的垂直分布特征如图1所示。从图1可知，Mn的垂直分布特征较为明显，总体上随着土壤深度增加呈下降趋势，在土层0.5m处出现最大值2825.0mg/kg，是《重金属污染场地土壤修复标准》(DB43/T1165-2016)中居住用地标准的1.4倍。Mn的垂直分布特征可能与锰铁合金生产过程中产生的冶炼废渣大部分堆存于场地有关，受雨水冲刷浸淋作用，废渣中的锰以溶解态存在，浸入场地土壤中，造成上层土壤中Mn含量大量累积[22]。Pb的垂直分布特征与Mn相反，其含量随着土壤深度增加呈上升趋势，在土层4m处出现最大值548.4mg/kg，是《重金属污染场地土壤修复标准》(DB43/T1165-2016)中居住用地标准的2.1倍。相关研究表明[23]，Pb在土壤中的垂直分布除了与人为因素有关外，还与元素自身迁移特性有关。土壤中Zn的垂直分布特征不明显，随着土壤深度增加先上升后下降再趋于平稳，一般情况下，土壤中Zn浓度与pH、地表植物密切相关，在没有富锌性植物的情况下，则会向下迁移，所以在土层深度0.5~1m，Zn含量会上升，场地区域内土层深度1.5~4m处于，梁玉峰等人的研究表明[24]，Zn含量在淀积层和母质层土壤迁移变化较小，所以Zn在1.5~4m土层中浓度变化趋于平稳。土壤中Cr的垂直分布较均匀，化工二厂由于常年废渣堆积，土壤有机质含量偏低，无法有效抑制化学元素随雨水的渗透[25]，使得Cr不能在某个土层明显累积，所以Cr的垂直剖面呈现较均匀的分布特征。场地土壤重金属的垂直分布特征可为后续工程清挖得土壤深度提供理论依据。图1修复前场地土壤重金属垂直分布特征Fig.1Verticaldistributioncharacteristicsofheavymetalsinsoilbeforerestoration2.2场地修复过程中土壤重金属含量变化场地修复过程中土壤重金属总量与中性浸出液含量如图2所示。从土壤重金属总量来看，场地修复过程中Mn、Pb、Zn与Cr总量的大小顺序均为修复前＞修复后＞基坑底部＞基坑侧壁，且修复后土壤中Mn、Pb、Zn与Cr总量均未超过《重金属污染场地土壤修复标准》(DB43/T1165-2016)中居住用地标准，表明土壤修复过程中，工程清挖后基坑底部与基坑侧壁土壤均符合环保要求，稳定化修复处理后土壤中Mn、Pb、Zn与Cr含量显著降低，表明采用硫化钠、膨润土和石灰作为稳定剂(投加量为3%)，能有效针对高浓度锰、铬、铅和锌复合污染场地的修复治理。从土壤重金属中性浸出液来看，土壤修复前Mn元素的中性浸出液浓度为0.268mg/L，是地表水环境质量标准(GB3838-2002)Ⅲ类标准限值的2.68倍，其余元素均未超标。治理修复后，Mn、Pb、Zn与Cr的中性浸出液浓度均符合标准。以上结果表明，化工二厂土壤经2019年第19期第46卷总第405期广东化工www.gdchem.com求。·149·“工程清挖+异位固化/稳定化+安全填埋”修复后已达到环保要Fig.2图2场地修复过程中土壤重金属含量Heavymetalcontentinsoilduringsiteremediation采样点位置可知，南门河S1、S2与S3号监测点位位于原化工二厂的上中下游，表明南门河中地表水中重金属污染可能来源于原化工二厂。河道治理后场地周边地表水中重金属含量显著降低，且各监测点位地表水中重金属含量均未超标，表明采用河道清淤的方式治理后已达到环保要求，与广西省矿区地表水锰超标应急处置工程相比[26]，本场地地表水环境修复效果更加明显。2.3场地修复过程中地表水重金属含量变化场地修复过程中地表水重金属含量变化如表4所示。从表4可知，与《地表水环境质量标准》(GB3838-2002)中Ⅲ类标准限值规定的污染物浓度限值相比，仅在修复前南门河S1、S2与S3号监测点位地表水中Mn含量超标，分别超过地表水环境质量标准(GB3838-2002)Ⅲ类标准1.5、2.8、5.9倍，且S1、S2与S3号监测点位样品中其余各重金属元素含量均高于其它采样点。根据Tab.4时间表4场地修复过程中地表水重金属含量Heavymetalcontentinsurfacewaterduringsiterestoration河流名称南门河监测点S1S2S3南门河支流酉水S4S5S6S1南门河S2S3南门河支流酉水S4S5S6pH7.547.557.677.677.57.787.67.637.797.747.627.776~9Mn/(mg/L)0.1550.2750.5860.0960.0620.0820.0610.0770.0720.0760.0620.0860.1Pb/(mg/L)0.0350.0380.0410.0280.0350.0260.0180.0210.0140.0180.0150.0160.05Zn/(mg/L)0.5330.6240.5320.2480.0870.0980.3690.2740.2610.1860.0840.0761Cr6+/(mg/L)0.0140.0190.0280.0100.0120.0130.0090.0100.0120.0200.0130.0140.052016年12月26日(修复前)2019年6月28日(修复后)标准注：参考地表水环境质量标准(GB3838-2002)Ⅲ类标准。2.4健康风险评价结果从图3中可知，修复后土壤中各重金属非致癌风险指数的大小顺序为：Pb＞Cr＞Mn＞Zn，土壤中重金属非致癌风险在三种暴露途径中呈现手-口摄入＞皮肤接触＞呼吸摄入，且儿童的非致癌风险高于成人的特征。修复后土壤中4种重金属分别通过三种暴露途径对成人与儿童的非致癌风险均未超过1，且总非致癌风险也小于1，表明场地修复后土壤中重金属引起的非致癌风险可忽略。场地周边地表水通过饮水途径所引起的平均个人年致癌健康风险、非致癌健康风险和总健康风险见表5。由表5可知，S1-S6号采样点水体总健康风险(RT)分别为3.52×10-5、4.03×10-5、3.09×10-5、4.70×10-5、3.20×10-5、3.50×10-5，6个监测点水体的总健康风险均未超过ICRP的最大可接受风险水平(5.0×10-5)。各采样点水样中非致癌物健康风险占总健康风险的90%以上，Pb占化学非致癌物健康风险的90%以上，表明场地周边地表水水环境总健康风险在客机受范围之内，主要受非致癌物Pb的影响。综上所述，场地修复后，由土壤与地表水带来的健康风险均在可接受范围内，表明场地治理修复已达到环保要求。从场地周边土壤与地表水的总健康风险来源分析看，健康风险主要来源于非致癌物质Pb。表5场地周边地表水经饮水途径的健康风险评价结果Tab.5Healthriskassessmentresultsofsurfacewateraroundthesitethroughdrinkingwaterroute监测点位S1S2S3S4S5S6致癌物质Cr6+3.28×10-64.05×10-65.83×10-61.62×10-56.84×10-67.94×10-6

Mn9.59×10-71.21×10-61.13×10-61.19×10-69.74×10-71.35×10-6

Pb2.83×10-53.30×10-52.20×10-52.04×10-51.73×10-51.57×10-5

非致癌物质Zn2.71×10-62.01×10-61.91×10-61.36×10-66.16×10-75.57×10-7

Rn3.20×10-53.62×10-52.50×10-52.30×10-51.89×10-51.76×10-5

RT3.52×10-54.03×10-53.09×10-54.70×10-53.20×10-53.50×10-5

·150·广东化工www.gdchem.com2019年第19期第46卷总第405期图3场地修复后土壤中重金属非致癌风险指数Fig.3Non-carcinogenicriskindexofheavymetalsinsoilaftersiteremediation3结论

(1)场地调查结果表明，修复前土壤中Mn、Pb、Zn、Cr总量分别超过《重金属污染场地土壤修复标准》(DB43/T1165-2016)中居住用地标准限值2.2、2.0、9.9、3.4倍。土壤重金属Mn、Pb、Zn、Cr垂直分布特征各异，Mn随着土壤深度增加呈下降趋势，Pb则随着土壤深度增加呈上升趋势，Zn的垂直分布特征不明显，Cr的垂直分布较均匀。(2)场地修复过程中Mn、Pb、Zn与Cr总量的大小顺序均为修复前＞修复后＞基坑底部＞基坑侧壁，修复后土壤中Mn、Pb、Zn与Cr总量与中性浸出液含量均未超过《重金属污染场地土壤修复标准》(DB43/T1165-2016)中居住用地标准。(3)场地修复前南门河S1、S2与S3号监测点位地表水中Mn含量超标，分别超过地表水环境质量标准(GB3838-2002)Ⅲ类标准1.5、2.8、5.9倍，河道清淤后，地表水重金属含量显著降低，且各检测点地表水中重金属含量均达标。(4)健康风险评价结果显示，场地修复后土壤与地表水的健康风险均在可接受范围内，土壤和地表水的总健康风险主要来源于非致癌物质Pb。参考文献

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